2010年夏窗，迪玛利亚以2500万欧元的身价正式从本菲卡转会至西甲豪门皇家马德里。顶着阿根廷天才球星的光环，迪玛利亚当时成为了银河战舰二期的一块重要拼图。而在伯纳乌球场，迪玛利亚也遇到了他人生中的贵人穆里尼奥。在魔力鸟的教练下，迪玛利亚成为了皇马不可缺少的中场力量，同时也成为了另一位超级球星C罗的完美搭档。10到11赛季在西甲第三轮的比赛中，迪玛利亚在比赛第51分钟帮助球队首开纪录，这是他在皇马的处子球。在当赛季西班牙国王杯决赛中，正是迪马利亚助攻C罗打入全场唯一进球，最终帮助球队夺得冠军。
虽然身材苗条，被人称作面条，但迪玛利亚却像是球场上的狐狸，聪明敏捷且带有一些狡猾，是高智商的左脚鬼才。在穆里尼奥的战术体系里，迪玛利亚踢出了唯快不破的教科书反击，发挥着十分关键的作用。整个赛季，迪玛利亚代表银河战舰在各项赛事中出场53次，个人贡献9粒进球，并送出多达26次助攻。11到12赛季，在穆里尼奥的领导下，迪玛利亚渐入佳境，而皇马逐渐挽回西甲联赛中的绝对颓势。在当赛季西甲联赛第12轮的比赛中，迪玛利亚疯狂贡献了三次助攻，当时的迪玛利亚已然成为了银河战舰里最犀利的尖刀。在之后的国王杯赛场、欧冠赛场以及西甲赛场中，迪玛利亚都有着极其出色的发挥。整个11到12赛季赛季，迪玛利亚代表皇家马德里在各项赛事中出场32次，个人再次贡献了7个进球，外加17次助攻。迪玛利亚出色的传球和组织能力使他成为了皇马进攻的核心之一。此外，迪玛利亚在防守端的积极回追、无私的工作态度也为他赢得了皇马球迷的认可。
时间来到12到13赛季，彼时无论是前场、中场还是后场，迪玛利亚都能够展现出自己独特的能力，并且在球场上，迪玛利亚经常会根据形势的变化，为银河战舰创造更多的进球机会。也许有些人天生就不适合成为主角，但却可以凭借出色的表现成为发挥亮眼的金牌配角。迪玛利亚就是如此，只要阿根廷天使上场，他依然是那个无所不能的最好僚机，是C罗背后唯一的天使之一。整个赛季，迪玛利亚代表皇马在各项赛事中出场52次，个人贡献9个进球外加18次助攻。
新赛季开赛，随着穆里尼奥离开伯纳乌，老好人安切洛蒂接过了皇马的教鞭。在意大利传奇教头的麾下，迪玛利亚踢出了又一个巅峰赛季。在当赛季西班牙国王杯决赛中，迪马利亚在比赛的第11分钟就帮助球队首开纪录，并最终帮助皇马以2比1战胜老对手巴萨夺得冠军。而在之后的欧冠决赛中，正是迪玛利亚的一次次犀利突破将马竞的防线冲得七零八落。尤其是第110分钟，迪马利亚左路持球一个人单挑了马竞的三名球员，突入禁区后射门被挡，成就了贝尔的反超进球。整个13到14赛季，迪玛利亚代表皇家马德里在各项赛事中出场52次，个人再次贡献了11个进球和多达26次助攻。迪玛利亚也入选欧冠赛季最佳阵容、欧足联年度最佳阵容、国际足联年度最佳阵容。
2014年夏天，皇马做出了一个令人大跌眼镜的决定，为了引进哥伦比亚球星J罗，球队选择将迪玛利亚卖到了曼联。然而此时的迪玛利亚无论是在技术层面，还是在球队的战术体系中都占据着不可替代的位置。甚至可以这么说，迪玛利亚在2014年欧冠决赛中的出色表现才是皇马赢得第10座欧冠奖杯的关键。同年夏窗，英超豪门曼联官方宣布，球队以5970万英镑的身价从皇马正式签下迪玛利亚，这一转会费打破了也此前托雷斯保持的5000万磅的纪录，成为当时英超历史最贵球员。初登红魔的迪玛利亚满怀信心，红魔球迷也将其视为复兴的希望。
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